F127-MoO3/Al2O3的制备及其催化氧化脱除二苯并噻吩的研究

›› 2017, Vol. 48 ›› Issue (10): 11-16.

F127-MoO3/Al2O3的制备及其催化氧化脱除二苯并噻吩的研究

金伟¹,田永胜¹,曾丹林²,王光辉¹

1. 武汉科技大学化学与化工学院湖北省煤转化与新型炭材料重点实验室
2. 武汉科技大学化学工程与技术学院

收稿日期:2017-04-06 修回日期:2017-05-09 出版日期:2017-10-12 发布日期:2017-09-28
通讯作者: 金伟 E-mail:jinweiwust@163.com
基金资助:
国家自然科学基金资助项目

SYNTHESIS OF F127-MoO3/Al2O3 AND ITS PERFORMANCE OF OXIDATIVE REMOVAL OF DIBENZOTHIOPHENE

Received:2017-04-06 Revised:2017-05-09 Online:2017-10-12 Published:2017-09-28

摘要/Abstract

摘要： 以聚环氧乙烷-环氧丙烷-环氧乙烷 (F127) 为模板剂，通过沉淀法制备F127-MoO3/Al2O3催化剂，对催化剂进行FT-IR，XRD，FE-SEM表征，并考察催化剂的制备条件和催化氧化脱硫反应条件对含二苯并噻吩(DBT)模型油的催化氧化脱硫效果的影响。结果表明：在AlCl3的质量为3.17 g的前提下，催化剂的最优制备条件为m(Mo)/m(Al2O3)=30%、F127添加量0.38 g、焙烧温度540 ℃，模板剂F127的加入促进了MoO3在Al2O3表面的分散；催化氧化脱硫的最佳反应条件为m(催化剂)/m(模型油)=0.71%、V(H2O2)/V(模型油)=0.30%、反应温度60 ℃、反应时间10 min，在该条件下，DBT脱除率接近100%，DBT氧化产物全部转化为二苯并噻吩砜；催化剂经再生后重复使用8次，催化活性略有下降，但DBT脱除率仍可以达到95.81%。

关键词: 催化剂, 聚环氧乙烷-环氧丙烷-环氧乙烷, 氧化铝, 氧化钼, 二苯并噻吩 , 氧化脱硫

Abstract: F127-MoO3/Al2O3 catalysts were prepared by precipitation method using poly ethylene oxide - propylene oxide - ethylene oxide (F127) as template agent， and characterized by Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), X-ray diffraction (XRD), and field emission scanning electron microscope (FE-SEM). The influences of catalyst preparation and reaction conditions on oxidative desulfurization of model oil were investigated. The result showed that the addition of F127 as template agent promotes the high dispersion of MoO3 on the surface of Al2O3. For 10.0 ml model fuel (mass fraction of sulfur element is 400 ug/g)，DBT in the model oil can be almost totally removed under the conditions of m (catalyst)/m (model oil)=0.71%, V (H2O2)/V (model oil)=0.30%, reaction temperature 60 ℃ and 10 min, and converted into DBTO2. The desulfurization rate of DBT is 95.81% after the catalysts was used for eight times.

Key words: catalyst, poly ehylene oxide-propylene oxide-ethylene oxide, alumina, molybdenum oxide, dibenzothiophene, oxidative desulfurization

金伟田永胜曾丹林王光辉. F127-MoO3/Al2O3的制备及其催化氧化脱除二苯并噻吩的研究[J]. , 2017, 48(10): 11-16.

参考文献

[1]宋红艳, 何静, 李春喜.燃料油深度脱硫的技术策略及研究进展[J].石油化工, 2015, 44(3):279-286 [2]Z.Ismagilov,SYashnik,M. Kerzhentsev,et al. Oxidative Desulfurization of Hydrocarbon Fuels[J].Catalysis Reviews, 2011, 53(3):199-255 [3]安高军, 周同娜, 柴永明, 等.轻质油品非加氢脱硫技术[J].化学进展, 2007, 19(9):1331-1344 [4] Huang P, Luo G, Kang L, et al.Preparation, characterization and catalytic performance of HPW/aEVM catalyst on oxidative desulfurization[J].RSC Advances, 2017, 7(8):4681-4687 [5]Zhang B, Jiang Z, Li J, et al.Catalytic oxidation of thiophene and its derivatives via dual activation for ultra-deep desulfurization of fuels[J].Journal of Catalysis, 2012, 287(3):5-12 [6]李红, 崔新爱, 胡道道.过氧化氢氧化燃料油深度脱硫研究进展[J].化工进展, 2010, 29(2):350-356 [7]L.F. Ramírez-Verduzco,ETorres-García,R. Gómez-Quintana,et al. Desulfurization of diesel by oxidationextraction scheme: influence of the extraction solvent[J].Catalysis Today, 2004, 98(1–2):289-294 [8]刘先军, 王宝辉, 刘淑芝, 等.柴油氧化脱硫催化剂的研究进展[J].应用化工, 2011, 40(6):1089-1091 [9]谢颖, 黄克明, 梁朝林.负载型柴油氧化脱硫催化剂的研究进展[J].石油化工, 2011, 40(9):1018-1022 [10] 李翔.新型孔结构氧化铝的合成与催化性能研究[D]. 中国石油大学(华东), 2013 [11]詹拥共, 蔡炳新, 高建军, 等.氧化钼二氧化硅纳米复合催化剂表面结构及其催化性能[J].硅酸盐学报, 2007, 35(11):1473-1477 [12]朱全力, 章秋霖, 柯东贤, 等.负载型碳氧化钼催化剂的制备及其二苯并噻吩的活性[J].燃料化学学报, 2008, 36(3):316-321 [13]张雅心, 张学军.模板剂对介孔碳孔道结构及有序性的影响[J].北京化工大学学报自然科学版, 2010, 37(5):83-87 [14]李宇慧, 冯丽娟, 王景刚, 等.介孔-体系用于柴油催化氧化脱硫[J].化工进展, 2010, 29(s1):659-661 [15]赵磊, 田永胜, 王光辉, 等.对结构及其催化模型油氧化脱硫性能的影响[J].材料导报, 2014, 28(24):56-60 [16] 田永胜, 王光辉, 赵磊, 等.PEG-HPMo/SiO2介孔材料的制备及其催化氧化脱除模型油中苯并噻吩的研究[J].材料导报, 2015, 29(8):22-26 [17]García-Gutiérrez J L, Fuentes G A, García P, et al.Ultra-deep oxidative desulfurization of diesel fuel by the MoAl2O3-H2O2,system: The effect of system parameters on catalytic activity[J].Applied Catalysis A General, 2008, 334(1–2):366-373 [18]田永胜, 王光辉, 赵磊, 等.聚乙二醇对结构及其催化氧化脱除二苯并噻吩性能的影响[J].石油炼制与化工, 2015, 46(10):50-55